合肥研究院在有机半导体自旋传输研究中取得进展

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近期,中国科学院合肥物质科学研究院强磁场科学中心研究人员在聚合物半导体的自旋流探测及其薄膜结构-自旋传输性能关系研究中取得新进展,相关研究成果在美国化学会(ACS)旗下期刊《ACS应用材料和界面》(ACS
Applied Materials &
Interfaces)上在线发表。  有机半导体材料具有微弱自旋-轨道耦合和超精细相互作用,可作为有前途的自旋极化传输介质,因此寻找新型有机自旋电子材料、探索其自旋极化传输过程和机制具有重要意义。此前这方面研究大多通过制备有机自旋阀器件来测量携带着自旋极化的电子传输,但存在铁磁/半导体界面的电导失配等问题,严重制约了对有机半导体自旋传输特性定量深入研究。近年来,自旋泵浦激发和探测纯自旋流(不伴随净电荷电流)由于能克服界面电导失配问题,逐渐成为探索半导体材料本征自旋传输性质的有力手段。  强磁场中心张发培课题组与研究员童伟合作,采用铁磁共振(FMR)自旋泵浦技术结合逆自旋Hall效应(ISHE)测量,研究了新型聚合物半导体PBDTTT-C-T的自旋极化传输特性。他们通过设计一种适合低噪声电压测量的样品架,在NiFe/聚合物/Pt三明治结构中探测到清晰的ISHE信号,通过测量ISHE电压随PBDTTT层厚度的变化,观察到PBDTTT层中纯自旋流传输和长的自旋驰豫时间。  令人吃惊的是,研究人员首次利用半导体/绝缘体聚合物共混薄膜作为自旋极化传输介质,在低含量PBDTTT与绝缘的聚苯乙烯(PS)形成的共混薄膜中,仍能测量到很强的ISHE电压信号,并发现共混薄膜的自旋扩散长度和载流子迁移率相对于“纯”PBDTTT薄膜有显著的提高。他们通过综合性薄膜微结构测量发现,PBDTTT骨架链bundle在绝缘的PS基体中形成相互连通的纳米细丝网络,构成贯穿薄膜的快速电荷传导通路,可以解释共混薄膜更高的电荷和自旋传输能力。此外,还发现PBDTTT的自旋扩散长度具有弱的温度依存性,与基于自旋-轨道耦合的自旋弛豫机制一致。  这些结果清楚地表明,有机半导体的薄膜结构特性,如分子取向和堆积方式以及薄膜形貌等,对其自旋传输性能有关键性的影响。该工作对理解有机半导体自旋极化传输微观过程和机制有重要意义,并为寻找低成本、高性能有机自旋电子材料提供新途径。  该项研究获得国家自然科学基金项目以及国家重点研发项目的支持。

纯自旋流研究是当今自旋电子学中的一个重要研究热点。纯自旋流指的是自旋向上和自旋向下的电子朝相反的方向进行运动,或者电子不动,但自旋以波的形式向前传播所产生的自旋输运过程。由于在传输过程中不产生净电荷流和杂散磁场,自旋流能够以非常小的功耗传输信息,是新一代信息传输的重要载体。纯自旋流研究包括纯自旋流的产生、输运和检测。其中,自旋流的产生与检测均涉及到自旋流和电荷流之间的相互转换。理解自旋流和电荷流之间的相互转换,对于探索基于纯自旋流的新型低功耗器件应用、提高其效率及新型器件其与当前基于电荷流的技术的集成而言均是至关重要的。自旋霍尔角和自旋扩散长度是表征自旋流-电荷流转换的两个重要参数。因其重要性,近年来科学家们花了很大的努力去量化这些参数,其中不乏在PRL、Nature
Physics上发表的重要文章。但是即使在同一种材料上,甚至采用同一种技术手段,不同的研究组给出的结果也不一致,在国际上产生了很大的争议。对这些参数的表征已成为国际公认的自旋电子学难题之一。

调整有机半导体的能量水平,来自德累斯顿大学应用物理与光子材料集成中心和先进电子德累斯顿中心的物理学家,以及来自图宾根、波茨坦和美因茨的研究人员,能够证明有机半导体薄膜中的电子能量是如何被静电力调谐的。由模拟支持的一系列不同实验能够使分子构建块,对载流子施加特定静电力的影响合理化,其研究成果发表在《自然通讯》上。

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图1:文献当中报道的Pt的自旋霍尔角和自旋扩散长度分布。

在基于有机半导体的电子器件如太阳能电池、发光二极管、光电探测器或晶体管中,电子激发态和电荷输运能级是描述其工作原理和性能的重要概念。然而,与传统的无机半导体相比,对应的能量学更难以获取和调整,这是一个普遍的挑战。这既适用于测量,也适用于外部控制的影响。一个调谐旋钮利用了长程库仑相互作用,这在有机材料中得到了增强。本研究探讨了有机材料中电荷输运能级和激子态能量与共混组分和分子取向的关系。

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图2:A:自旋泵浦效应实验构型。B:自旋流传输过程中的截面图。

激子是通过光吸收在半导体材料中形成的电子和空穴的束缚对。是由不同有机半导体材料组成的混合物,研究结果表明,通过调整单个分子参数,即分子在pi堆积方向上的四极矩,可以调节有机薄膜的能量学。一个电四极可以由两个正电荷和两个同样强的负电荷组成,它们形成两个相对相等的偶极子。在最简单的情况下,四个电荷交替地排列在正方形的角上。

物理学院丁海峰教授课题组、吴镝教授课题组与美国亚利桑那大学张署丰教授课题组、北师大袁喆教授课题组通力合作,提出了一种自洽的对自旋霍尔角和自旋扩散长度的表征方法。实验中采用表征材料自旋霍尔角和自旋扩散长度的常用手段自旋泵浦效应测量。通过对称性分析,选用特殊的实验构型,该研究组将潜在的热信号、自旋整流效应等杂散信号等仔细一一排除,从而获得干净的纯自旋流转化的电荷流信号。研究组还通过微波光电阻测量信号的测量直接将每个样品的与自旋流强度直接相关的进动角表征出来,从而直接获得自旋流的强度。实验结果还发现泵浦的自旋电流在同过铁磁材料与非磁材料界面时将发生一定的损耗即界面自旋损耗,界面自旋损耗的大小因不同的界面而异。结合理论分析,研究组发现界面自旋损耗可以通过自旋流所转化成的电荷流及有效自旋混合电导二者随厚度的不同演化关系定量地表征出来,进而自洽地获得自旋霍尔角和自旋扩散长度。该实验选用最常用的且争议最大的两种强自旋轨道耦合材料Pt和Pd开展研究,通过这两种金属与不同铁磁材料Co、CoFe和Py的组合,得到的Pt和Pd中自旋霍尔角和自旋扩散长度与所选用的与铁磁层材料无关,从而验证了的该方法的正确性与普适性。实验中还发现虽然Pd的自旋霍尔角比Pt小很多,但其与Co和Py等材料结合时界面自旋流传输损耗几乎为0,从而解释了前人实验中得到Pd能够给出和Pt相似的自旋轨道矩实验结果。这也为自旋电子学器件设计提供了新的启示,以往人们的重点大都放在找寻大自旋霍尔角的材料,但其实通过界面调控也可以有效地提高器件的效率,并且其调控空间广阔。该项研究成果发表在Sci.
Adv. 4, eaat1670
上,物理学院丁海峰教授课题组的博士生陶新德、刘奇和缪冰锋副教授是该文共同第一作者,丁海峰教授和吴镝教授是共同通讯作者。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金和江苏省自然科学基金的资助。

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研究进一步将有机太阳能电池的光电电压或光电流等器件参数与四极矩联系起来。这一结果有助于解释基于新型有机材料的,有机太阳能电池器件效率的最新突破。由于所观察到的静电效应是有机材料的一般性质,包括所谓的“小分子”和聚合物,可以帮助提高所有类型有机器件的性能。有机半导体器件的功能主要取决于分子能量,即电离能和电子亲和能。然而,薄膜的电离能和电子亲和能值对薄膜的形貌和组成非常敏感,因此预测它们具有挑战性。

图3:A-C分别为Co/Pt,Py/Pt,
和CoFe/Pt样品中Pt厚度依赖的有效自旋混合电导。D-F为相应样品的归一化自旋泵浦电压信号随厚度的演化。通过二者的拟合可以获得自旋霍尔角和自旋扩散长度,研究表面在三种不同的体系中获得的Pt自旋霍尔角和自旋扩散长度在误差范围内完全一致,与铁磁材料的选取无关。

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在对锌酞菁及其氟化衍生物的组合实验和模拟研究中,作为纯膜中分子取向或共混物中混合比的函数电离能变化与沿π-π-的分子四极组分成比例。将这些发现应用于有机太阳能电池,并演示了如何调整静电相互作用,以优化电荷转移态在供体-受体界面和自由电荷载流子产生的离解势垒能量。其他材料的界面能与四极矩之间的相关性得到了证实,这表明界面能与小分子和聚合物之间的关系。

图4:A-C分别为Co/Pd,Py/Pd,
和CoFe/Pd样品中Pd厚度依赖的有效自旋混合电导。D-F为相应样品的归一化自旋泵浦电压信号随厚度的演化。通过二者的拟合可以获得自旋霍尔角和自旋扩散长度,研究表面在三种不同的体系中获得的Pd自旋霍尔角和自旋扩散长度在误差范围内完全一致,与铁磁材料的选取无关。

(物理学院 科学技术处)

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